NO2在时间域动力学中的缓慢周期振荡
摘要：NO2偶联的X2A1和A2B2电子态的非绝热动力学在时域得到了研究，着重研究了长时间（t>200 fs）的演化，这在以前很少被关注。我们表明，在所有能量下，波包的初始快速扩散都会随后发生带周期性的慢速分子内振子能量再分布（IVER），其周期在0.3到几十皮秒之间。这些能量转移导致了每个电子态的人口在相同周期下的振荡。波包的传播表明，在康福界限底部以上的能量范围内，IVER频率也主导了自相关函数的模方|A(t)|^2的涨落，但是在更高能量下情况就不再如此。例如，对于波包的初始准垂直激发，它主要反映了弯曲频率和对称伸展频率之间的1:2共振失谐。这些理论结果被用来讨论最近在NO2的时域实验光谱中观察到的低频振荡的可能起源。
作者：Michael Sanrey (LSP), Marc Joyeux (LSP)
论文ID：physics/0703073
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2007-05-23