BeO (001)和(100)表面上的水吸附与解离
摘要：水吸附等温线上的平台表明羟基化BeO表面的(100)和(001)结构以及反应性存在显著差异。密度泛函理论结构和能量澄清了这些差异。使用弛豫表面能，Wulff构造引出一个棱柱晶体形状，暴露长的(100)侧面和较小的(001)表面。这与氧化铍金属时观察到的BeO棱柱一致。水的氧原子以优选吸附几何位于任一表面上与单个表面铍离子结合。水氧/铍结合在具有更多铍原子暴露的表面上比较强烈，即不稳定的(001)表面。水/铍配位有助于水的解离。在(001)表面上，解离产物是连接两个铍离子的羟基桥和带有一些表面电荷耗尽的金属配位氢化物。在(100)表面上，水解离成为连接一个铍原子的羟基和与表面氧原子配位的质子，但(100)表面上最低能量的水态是未解离的金属配位水。完全羟基化的(100)表面结构具有促进氢键网络中质子迅速重排的特点。相应的(001)羟基化表面相对较开放，缺乏内部氢键。这支持了之前实验对水吸附等温线中的步骤的解释。此外，当(100)表面加热到1000 K时，羟基和质子结合并使水脱附。较开放的(001)羟基化表面在1000 K稳定。这与加热至973 K时实验中等温线步骤消失一致。
作者：Maria A. Gomez, Lawrence R. Pratt, Joel D. Kress, and D. Asthagiri
论文ID：physics/0701269
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2007-05-23