电子通过分子桥和导线的距离依赖性
摘要：致论桥长度对分子体系中电子转移速率和收率的依赖以及分子导线的零偏导电与导线长度的依赖的讨论。这两个现象都受分子桥上的隧穿控制，因此预计会随着桥长度的指数减少，这通常是可以观察到的。最近在长桥中观察到了与指数依赖的偏离，特别是对桥上的热弛豫和失相进行了实验观察和理论讨论。在这里，我们讨论了潜在影响这些现象桥长度依赖的另外两个因素。首先，在由非平稳的“给体”态初始准备的实验中，初始能量并不确定。对于长桥，最初占据的桥本质特征的本征态的小贡献可能会主导传输，导致弱或没有桥长度的依赖性。其次，在稳态实验中，初始态的分布（例如在导电实验中的电极上的费米分布）将导致根据导线长度的指数依赖出现偏差，因为即使在更高能态中存在一个小的占据，它也会主导经过长导线的传输。对于第一个场景，我们表明，在DNA中G和GGG物种之间的电子转移中观察到的交叉行为可以在很大程度上通过初始态效应来再现。
作者：Spiros Skourtis and Abraham Nitzan
论文ID：physics/0210090
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2007-05-23