铂（111）上双硫酸根存在下的氢电化学还原
摘要：氢解反应中间化合物的新模型：铂（111）上亚硫酸氢盐存在下氢的电化学还原过程中提出了一个新的模型。该化合物形成了一个规则的二维蜂窝冰晶格，这是通过涉及水分子重定向的一级相变来实现的。该模型使用了一种新的简单有效的聚类方法进行分析，该方法突出了系统中的相关转换。这种方法基于我们先前在铜在Au（111）上的UPD方面的成功工作中使用的聚类变分法，并且使我们能够探索大范围的参数空间，这是研究这种复杂系统的一个重要特征。该理论充分利用了扩散层的性质：在改变电位时，水分子会重新定向。对于正电位，它会形成线性链，这对于STM观察到的硫酸盐的sqrt(3)乘以sqrt(7)结构负责。在负电位下，水会转向，使其偶极朝向Pt。然后它将形成一个由氢键分子构成的规则蜂窝网络，其中硫酸盐位于六边形中心。然后，亚硫酸盐被脱附，留下蜂窝状的氢解反应结构。因此，我们的模型解释了一个众所周知的事实，即仅有2/3的Pt原子参与了氢的电还原。该理论对水电位施加了几何约束。
作者：L. Blum (Department of Physics, University of Puerto Rico, Rio Piedras), and Dale A. Huckaby (Department of Chemistry, Texas Christian University, Fort Worth)
论文ID：physics/0105051
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2007-05-23