超越领域对齐：揭示内在磁性序对电化学水分解的影响
摘要：具有合理的活性氧发生反应（OER）催化剂设计是实现长期可行的绿色氢气经济的关键。该反应中的一个重要障碍源于该反应物为单重态分子，而氧分子具有以平行自旋排列的三重态基态，意味着催化剂中的磁性有着重要作用。因此，多个实验研究表明外部磁场对铁磁催化剂的OER活性有着正面影响。然而，研究内在磁性序对催化活性的影响仍然是一个挑战。在这里，我们通过在水电解过程中原位改变温度，调节外延La$\_{0.67}$Sr$\_{0.33}$MnO$\_{3}$薄膜模型催化剂的内在磁性序，从铁磁态调节至顺磁态。利用这种策略，我们展示了在居里温度下的铁磁序能够增强OER活性。此外，我们还展示了在施加外部磁场时微弱的电流密度增强，并且发现磁场方向的依赖性与催化剂膜中的磁各向异性相关。因此，我们的研究表明，La$\_{0.67}$Sr$\_{0.33}$MnO$\_{3}$薄膜中的内在磁性序和磁域排列都可以增强其催化活性。我们观察到催化表面没有长程磁性序，意味着OER增强与催化剂体内的磁性序相关。结合现有的文献结果，我们提出了关于磁性氧化物催化剂中自旋极化增强的统一图景。
作者：Emma van der Minne, Lucas Korol, Lidewij M.A. Krakers, Michael Verhage, Carlos M. M. Ros''ario, Thijs J. Roskamp, Raymond J. Spiteri, Chiara Biz, Mauro Fianchini, Guus Rijnders, Kees Flipse, Jose Gracia, Guido Mul, Hans Hilgenkamp, Robert J. Green, Gertjan Koster, Christoph Baeumer
论文ID：2308.16654
分类：Materials Science
分类简称：cond-mat.mtrl-sci
提交时间：2023-09-01