用方向盘导航化学反应空间
摘要：自主反应网络探索算法为探索复杂化学过程的机制提供了一种系统的方法。然而，产生的反应网络非常庞大，以至于探索所有潜在可访问的中间体在计算上过于耗费资源。这使得蛮力探索变得不可行，而对完全预定义的中间体或硬连化学约束（如元素特定的配位数）的探索不足以应对复杂化学系统。在这里，我们引入了一个"Steering Wheel"来指导原本无偏的自动化探索。"Steering Wheel"算法直观、普适，并且使人们能够专注于新形成的网络的特定区域。它还允许在机制探索、催化剂设计和其他化学优化挑战的背景下引导自动化数据生成。该算法在过渡金属催化剂的反应机制阐明中进行了演示。我们强调了如何以系统和可重复的方式探索催化循环。探索目标完全可调整，使人们能够利用"Steering Wheel"进行结构特异（准确）计算以及广泛的高通量筛选可能的反应中间体。
作者：Miguel Steiner and Markus Reiher
论文ID：2308.16499
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-09-01