氧释放复合物中自旋标记在光电极化下的S₀simS₃的动态演化
摘要：光系统II中的氧气释放复合物（OEC）中的水氧化反应由核心团簇CaMn4O5催化，自1970年代以来被预测为经历五个中间状态S(mi)的Kok循环。然而，尽管可以确定该过程始于光电子传递给水分子的稳定电子给体，但状态演化的详细动力学仍然不清楚。基于密度泛函模拟，我们发现锰原子在电极化电场中连续状态之间的自旋翻转可以作为揭示复杂的动态演化和潜在动力学的标志。追踪动态的电子和质子转移以及水的插入和解离，我们揭示了S0到S3的演化路径，并伴随着相应的自旋翻转，以达到下一个状态的精确自旋配置。特别地，在S2开放和闭合的立方体异构体的配位位点上预测了各种水的插入和解离，并加满对所需自旋翻转的限制。我们的研究为通过待定的S4状态进行整个Kok循环奠定了坚实基础，该状态对于二氧化碳的生成至关重要。
作者：Pei-Ying Huo, Wei-Zhou Jiang, Rong-Yao Yang and Xiu-Rong Zhang
论文ID：2308.10769
分类：Biological Physics
分类简称：physics.bio-ph
提交时间：2023-08-22