优化输运距离用于描述电子激发
摘要：Sinkhorn分散度的诊断在计算和机制研究中对理解电子激发的特性至关重要，但尽管在基于密度和激子波函数的描述符方面取得了重大进展，但从数值模拟中对它们进行分类仍然是一个未解决的问题。我们提出并研究了一种新的诊断方法，该方法基于最优输运中的Sinkhorn分散度，对于识别电荷转移激发具有很高的敏感性，因此具有潜力。尽管如此，我们通过在代表性分子组的数值模拟中表明，这种新的诊断方法实际上无法将电荷转移与里德堡激发分离开来，这可以通过其无法区分平移和扩散过程来解释。我们在最优输运诊断、广泛使用的Lambda诊断以及它们的组合上训练了一个k-NN分类算法，并评估了其在标记激发过程中的性能，发现(i)组合改善了分类效果，(ii)在任何设置中都无法很好地分离里德堡激发，这表明激发态扩散性的关键信息丢失了，以及(iii)最优输运诊断在小分子的电荷转移中失效。
作者：Annina Z. Lieberherr, Paola Gori-Giorgi and Klaas J. H. Giesbertz
论文ID：2308.09118
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-08-21