通过共振效应在集体制度中修正腔体内的热化学速率
摘要：Fabry-Perot腔中的热化学速率修正的观测实验仍然存在理论挑战。尽管我们对在强耦合下孤立分子和模型系统的反应性变化有更好的掌握，但对于联合效应和活化分子和旁观分子在反应事件中所扮演的具体角色缺乏全面的理解。在本研究中，我们研究了一个随机定向的气相HONO分子集合在从头算势能面上发生顺反异构化反应的情况。使用经典反应通量方法，我们分析了传输系数，并确定了在集体区域内导致加速反应速率的条件。我们确定了两个主要机制：首先，旁观分子增强了腔体从活化分子反应后释放多余能量的能力。此外，旁观分子和腔体之间的相互作用导致了极化子模式的产生。然后，这些模式与活化分子以频率偏移的共振频率相互作用。
作者：Jing Sun and Oriol Vendrell
论文ID：2308.03609
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-08-08