频率相关的线性响应性质的相对论耦合簇理论在GPU加速计算架构中的公式化与实施
摘要：相对论耦合簇状线性响应理论（CC-LR）的发展和实施，允许通过受时间相关或时间无关的电磁或混合电磁扰动（在共同标尺下）确定由分子产生的性质，并通过阻尼响应理论考虑激发态的有限寿命。我们展示了我们的实施，该实施能够将密集张量收缩转移到图形处理器（GPU）上进行计算：（a）计算IIB原子和选择的双原子分子的频率（非）依赖偶极偶极极化率，重点关注I₂分子的价电子吸收截面的计算；（b）计算基准体系中的间接自旋-自旋耦合常数，如氢卤化物（HX，X = F-I）以及H₂Se-H₂O二聚体作为包含氢键的原型系统；（c）计算过氧化氢类似物在钠D线处的光学旋转（H₂Y₂，Y=O，S，Se，Te）。由于这种实施，我们能够展示CC-LR与近似方法如密度泛函理论（DFT）之间的性能相似性，但通常存在显著差异。通过比较标准CC响应理论与运动方程形式主义，我们发现对于诸如极化率之类的价性质，两种框架在周期表中的结果非常相似，如文献中所述；对于探测核心区域的性质（例如自旋-自旋耦合），随着相对论效应变得更加重要，我们展示了两者之间的逐渐区分。我们的结果还表明，随着周期表的下降，纯钠D线处的光学旋转的测量可能变得越来越困难，因为吸收态的出现。
作者：Xiang Yuan and Loic Halbert and Johann Pototschnig and Anastasios Papadopoulos and Sonia Coriani and Lucas Visscher and Andre Severo Pereira Gomes
论文ID：2307.14296
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-07-27