七氮杂环衍生物的自旋极化和动态相关在单重态-三重态能隙反转中的作用
摘要：自旋极化在ST能隙倒转机制中的作用研究 以新一代有机发光分子为代表的有机发光二极管(OLEDs)引起了相当大的研究兴趣，因为它在激发态S1和T1中违反了Hund's多重性规则，具有负的单重-三重(ST)能隙。我们研究了自旋极化在ST能隙倒转机制中的作用。自旋极化与特定类型的双重激发行列式有关，其在波函数展开中的存在有利于单重态的能量优于三重态。利用基于摄动理论的自旋极化模型，我们提出了候选分子具有负的ST能隙的预筛选简单描述符，并证明其在七氮杂环类分子中的实用性。数值结果表明，自旋极化的定量效应大致与HOMO-LUMO交换积分成反比。单态和多参考耦合簇(STCC)预测ST能隙的比较显示，前一种方法通过正确平衡双重激发行列式和动态相关的影响提供了较好的准确性。我们还展示了使用完全活跃空间模型并结合多参考绝热连接理论的动态相关可以获得准确的ST能隙。
作者：Daria Drwal, Mikulas Matousek, Pavlo Golub, Aleksandra Tucholska, Micha{l} Hapka, Jiri Brabec, Libor Veis, and Katarzyna Pernal
论文ID：2307.09075
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-07-19