Lambda-ABF: 简化、准确和具有成本效益的变分自由能计算
摘要：一种高效且稳健的计算化学自由能差的方法：应用多个Walker自适应偏向力（ABF）与阻尼Langenvin λ动力学相结合。通过热力学积分（TI）可以自然地恢复无偏差的化学自由能曲面。由于λ变量的采样连续且收敛于均匀分布, 不需要手动优化λ计划。自由λ的扩散改善了与固定λ方法（如标准TI或自由能扰动法）相比的正交弛豫。此外，多Walker策略提供了通用方式覆盖正交空间，用户输入最小且计算开销可忽略。在实践中，不存在化学和笛卡尔自由度之间的绝热解离，以确保对多种参数的无偏估计。我们在两个生产分子动力学引擎NAMD和Tinker-HP中实现了该方法的两种高性能版本，通过与Colvars开源库的耦合实现。这些接口允许结合这些软件包的丰富特性。我们通过在几个实际案例中展示了该方法的正确性和效率：从溶剂化自由能到配体-受体结合（使用最近提出的结合约束方案），包括固定电荷和极化模型。我们发现，在所选的精度下，与最先进的固定λ方法相比，计算成本大大降低，并且在最复杂的系统中可以恢复与实验值相差1 kcal/mol的结果。该实现已公开并可以被当前化学方法的从业者方便地使用。
作者：Louis Lagard`ere, Lise Maurin, Olivier Adjoua, Krystel El Hage, Pierre Monmarch''e, Jean-Philip Piquemal and J''er^ome H''enin
论文ID：2307.08006
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-07-18