非局域和非线性隐式电解质模型的发展与实施
摘要：在Vienna Ab initio Simulation Package (VASP)中，我们开发并实施了一个隐式电解质模型，其中包括非线性介电和离子响应以及对定义腔体的空间区域的非局部定义。这个模型的实施进入现有的VASPsol代码是数值高效的，并具有稳定的收敛性，所需的计算工作量只比原始的自洽连续溶剂(SCCS)模型略高。非线性+非局部模型能够重现实验中观察到的带电金属界面的差分电容的特征“双峰”形状，同时防止电解质“泄漏”到空间区域中太小，无法容纳单个水分子或溶剂离子。该模型还可以合理预测分子溶剂自由能，水的自离化自由能以及标准氢电极的绝对电子化学势。所有这些，结合了进行常数电位密度泛函理论计算的额外能力，应该能够常规计算电催化过程的活化势垒。
作者：S M Rezwanul Islam, Foroogh Khezeli, Stefan Ringe, Craig Plaisance
论文ID：2307.04551
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-08-21