大气反应探索与发现的分子模拟：非平衡动力学、漫游和光诱导下syn-乙醛酸酯分解后的甘醛形成
摘要：振动激发的syn-CH$\_3$CHOO分解和化学动力学是基于大量分子动力学模拟进行的。利用基于神经网络的反应势能面，该势能面由转移学习稳定于CASPT2理论水平后得到，OH片段的最终总动能释放和旋转状态分布与实验定量地一致。特别是这些分布的宽度对实验中未知的O-O键的强度敏感，在此发现了$D\_e在[22,25]$ kcal/mol的值。由于所考虑的过程的非平衡性质，能量相关的速率与O-O断裂能量几乎无关。OH-光产物的漫游动力学在皮秒时间尺度上导致甘醇醛的形成，随后分解为CH$\_2$OH+HCO。具有全局反应机器学习能量函数的原子级模拟为定量探索大气反应的化学和反应动力学提供了可行的途径。
作者：Meenu Upadhyay, Kai T"opfer and Markus Meuwly
论文ID：2307.02994
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-07-07