无多极展开的时间相关电子结构理论中的瞬态光谱学
摘要：电磁场对原子或分子电子系统的作用导致了瞬态吸收光谱的普遍规范不变公式。在半经典近似下，通过电子系统与一个或多个由无源包络电磁矢量势描述的激光脉冲相互作用的极小耦合哈密顿量，推导出不需要多极展开的计算可行的光谱响应函数表达式。通过电子波函数的固定基扩展，超越偶极近似的激光驱动电子动力学模拟的计算成本与采用偶极近似的模拟成本相同。我们通过时间相关的构型相互作用和耦合簇模拟核能吸收和圆二色性光谱来说明该理论。
作者：Einar Aurbakken, Benedicte Sverdrup Ofstad, H{aa}kon Emil Kristiansen, {O}yvind Sigmundson Sch{o}yen, Simen Kvaal, Lasse Kragh S{o}rensen, Roland Lindh, Thomas Bondo Pedersen
论文ID：2307.02519
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-07-07