二维材料上的分子单层中的集体态
摘要：有机二维层通过分子跃迁偶极矩的库仑耦合形成集体激发态。它们表现为在激发和发射光谱中的特征性强烈且窄的峰，相比单体跃迁而言，能量向低能方向移动。我们实验和理论上研究了这些集体态在真实分子单层中对均匀和非均匀宽化以及空间无序性的稳定性。通过使用真实空间中二维偶极晶格的微观模型，我们计算了集体态的性质和其衰减光谱。我们发现，即使在分子位置和跃迁频率随机变化1-10\%的情况下，集体态依然存在，并且峰位和积分强度与完美有序系统相似。我们测量了萘衍生物MePTCDI在二维材料上的单层光学响应。在宽禁带绝缘体六方氮化硼上，它显示出集体态的强发射，其线宽主要受到分子态的非均匀宽化的影响。然而，当使用半金属石墨烯作为基底时，发光完全被熄灭。通过结合光吸收、发光和多波长拉曼散射，我们验证了MePTCDI分子在六方氮化硼和石墨烯基底上形成非常相似的集体单层态，但在石墨烯上，线宽主要由分子到基底的非辐射激发转移所主导。我们的研究突显了从单体的局域分子态到二维分子晶格中全基于库仑耦合的非局域集体态的转变，这完全基于电子或分子振动的光学激发。
作者：Sabrina Juergensen, Moritz Kessens, Charlotte Berrezueta-Palacios, Nikolai Severin, Sumaya Ifland, J"urgen P. Rabe, Niclas S. Mueller and Stephanie Reich
论文ID：2306.10630
分类：Atomic and Molecular Clusters
分类简称：physics.atm-clus
提交时间：2023-08-15