超越势能面基准测试：化学反应性的机器学习完整应用
摘要：用等变机器学习模型来预测在有限温度和压力条件下的氢燃烧能量和力。对于反应化学而言，这是一个具有挑战性的案例，它表明了机器学习学习到的势能面（PESs）总是不完整的，因为它们过于依赖于化学直觉，即对于训练来说哪些数据是重要的，例如稳定或亚稳定能态。相反，我们在这里展示了负面设计数据采集策略是必要的，以创建一个更完整的PES的机器学习模型，因为它还必须学会回避未预料到的高能中间态，甚至是非物理的能量配置。由于这种类型的数据很难创建，我们引入了一种基于元动力学的主动学习工作流程，该流程在集体变量中对低维流形进行采样，从而有效地创建高度变化的能量配置，以供进一步的机器学习训练。这种策略更快地完成了机器学习PES，这样，委员会查询的机器学习模型之间的偏差有助于现在偶尔对外部ab initio数据源发出调用，以进一步进行分子动力学模拟，而无需重新训练机器学习模型。通过混合的机器学习-物理模型，我们预测了在有限温度和压力下氢燃烧的过渡态和/或反应机理的变化，从而实现了使用经过机器学习训练的ab initio PES模型进行实际应用的承诺，并将成本降低了两个数量级。
作者：Xingyi Guan, Joseph Heindel, Taehee Ko, Chao Yang, Teresa Head-Gordon
论文ID：2306.08273
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-06-16