多重Davydov-D2变分方法在开放量子系统的热化中的应用
摘要：使用数值实现显式声子浴需要大量的振动模式，以在建模能量弛豫过程时保持振子处于初始温度。附加的热化算法可能对控制局部温度有用。在本文中，我们将之前提出的热化算法 [M. Jakuv{c}ionis and D. Abramaviv{c}ius, Phys. Rev. A 103, 032202 (2021)] 扩展为与多重Davydov-D2试探波函数一起使用，以模拟利用时间相关的Dirac-Frenkel变分原理的开放量子系统的弛豫动力学和光谱信号。通过将其应用于分子聚集模型，我们展示了热化方法如何通过减少需要明确模拟聚集环境波动的振子数量来显著降低模拟的数值成本，同时保持与精确的群体弛豫动力学的对应关系。此外，我们还展示了如何使用热化算法找到激发的分子聚集的平衡态，这对于模拟荧光和其他光谱信号是必要的。我们提出的热化算法为研究比之前使用多重Davydov-D2试探波函数和分子复合物中的局部加热效应更大的系统-浴模型提供了可能性。
作者：Mantas Jakucionis, Darius Abramavicius
论文ID：2306.05714
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-06-12