评估混合量子经典分子动力学方法在金属表面上分子非绝热动力学中的应用
摘要：混合量子经典（MQC）方法用于模拟金属表面上分子的动力学过程，可以准确高效地提供对反应过程机制的洞察。本文介绍了基于最近发表的电子结构数据的二维简单模型，用于描述二原子分子在金属表面上的散射过程。我们应用了几种MQC方法来研究非绝热效应在散射过程中对分子-金属能量转移的影响。具体而言，我们比较了分子动力学与电子摩擦、埃伦费斯特动力学、独立电子表面跃迁以及扩展的经典主方程方法的能力。在独立电子表面跃迁方法中，我们采用了一种简单的退相干修正方法，并评估其对振动非弹性散射的影响。结果表明，简单的低维模型可以定性地捕捉实验证实的振动能量转移，并提供对不同MQC方案相对性能的洞察。我们观察到所有方法预测的动能依赖性相似，但返回不同的振动能量分布。最后，通过改变分子-金属耦合，我们可以评估一些MQC方法适用的耦合区域。
作者：James Gardner, Scott Habershon, Reinhard J. Maurer
论文ID：2305.17944
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-08-02