机器学习加速分子动力学预测的Cu-CHA催化剂中框架成分和NH3对Cu+扩散的影响
摘要：晶体框架构成对于Cu交换沸石的Cu+离子的运输作用尚不完全了解。第一性原理分子动力学模拟可以提供定量的原子层面的见解，但计算成本太高，无法探索大尺度和大时间尺度以及多样化的组成。我们报告了一种机器学习的原子间势能，能够准确地再现第一性原理的结果，并能够有效地推广到允许对大超胞和多样化的化学组成进行多纳秒级别的模拟。偏倚和无偏的[Cu(NH3)2]+移动性模拟表明，八环中铝的配对加速了局部跳跃，并证明增加NH3浓度有助于远程扩散。在相同笼中找到两个[Cu(NH3)2]+复合物的概率 - 这对于SCR-NOx反应至关重要 - 随着Cu含量和Al含量的增加而增加，但与Cu+的长程运动性无关。通过对具有控制化学组成的Cu-CHA催化剂进行反应性测试，获得了支持性的实验证据。
作者：Reisel Millan, Estefania Bello-Jurado, Manual Moliner, Mercedes Boronat, Rafael Gomez-Bombarelli
论文ID：2305.12896
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-05-23