关于分子尺度下纳米多孔材料中受限流体的De Gennes收窄
摘要：纳米孔隙宿主中的流体输运除了明确的约束和表面效应外，还存在许多令人困惑的现象。通过诸如记忆效应（即非黏性效应）、间歇动力学和表面屏障等引人注目的例子，流体在纳米约束下的动力学挑战了经典的形式主义（例如随机行走、粘性/对流输运），尤其是对于分子级孔径。在此背景下，虽然分子级框架如间歇布朗运动、自由体积理论和表面扩散可以描述分子限制流体的自扩散，但对于描述由热力学梯度引起的流动的集体扩散（即渗透性）的微观理论尚缺乏。为了填补这一知识空白，我们引用“德让缩窄”概念，将波矢依赖的集体扩散性$D_0(q)$与流体结构函数$S(q)$相关联。首先，通过对简单但代表性的流体在典型固体（沸石）中进行分子模拟，我们揭示了波矢依赖的集体扩散性与晶体纳米孔隙宿主对流体施加的结构有序性之间的关键耦合。其次，尽管流体结构中存在明显的布拉格峰，但流体集体动力学通过德让缩窄得到准确描述。此外，与大体积流体相比，在宏观极限下，受到严重约束的流体从德让缩窄中偏离的程度较小，因为严重约束中的流体/固体相互作用会屏蔽集体效应，从而削弱集体传输的波矢依赖性。
作者：Wanda Kellouai, Jean-Louis Barrat, Patrick Judeinstein, Marie Plazanet, Benoit Coasne
论文ID：2305.12810
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-06-09