金属表面反应化学中机器学习中的等变特征的重要性
摘要：分子氢在表面上的反应化学，特别是解离吸附和氢气释放，在能源储存、燃料电池和化学合成中起着至关重要的作用。铜是一种特别有趣的金属，用于研究这些过程，因为它广泛用作工业催化剂和基础研究中的模型催化剂。理论研究可以帮助解密潜在机制和反应设计，但由于金属表面的复杂电子结构和对反应势垒的高敏感度，计算机上研究这些系统具有挑战性。此外，基于密度泛函理论的从头算分子动力学对显式模拟反应吸附或解吸发生概率来说计算量太大。高维机器学习-based的原子间势能（MLIPs）可能为这些问题提供一个有希望的解决方案。尽管MLIPs在分子和体态无机材料模拟中具有卓越的准确性和保真度，但其在混合系统的不同方面以及适当表示的选择方面的应用仍然很少被探索。本文解决了这些问题，并研究了MLIPs中特征等价性如何影响自适应采样工作流程和数据效率。具体而言，我们开发了高维MLIPs来研究铜表面上的反应性氢散射，并比较使用具有等价特征的MLIPs（PaiNN）与使用不变表示（SchNet）的各种MLIPs的性能。我们的研究结果表明，使用等价特征可以极大提高MLIPs在气体表面动力学中的准确性和可靠性，并且这一方法应成为该领域的标准。
作者：Wojciech G. Stark, Julia Westermayr, Oscar A. Douglas-Gallardo, James Gardner, Scott Habershon, Reinhard J. Maurer
论文ID：2305.10873
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-05-22