具有缺陷哈密顿量的时变运动方程耦合簇模拟
摘要：使用时域（TD）耦合簇（CC）理论进行分子系统中激光诱导的电子动力学仿真。选择目标系统来强调截断的TD-EOM-CC方法（本文用TD-EOM-CCSD代表）的潜在缺陷，其中可能出现不真实的光谱特征。具体而言，探索铝氟化镁在避免交叉点附近的受激共振电子激发。在避免交叉点附近，CCSD相似变换的哈密顿算符是有缺陷的，意味着其具有复数特征值，而振子强度可能取负值。当施加外部场以促使转变到具有这些特征的态时，观察到非物理的动力学行为。例如，构成时变态的定态可以具有负值、超过1，甚至可以是复值。
作者：Stephen H. Yuwono and Brandon C. Cooper and Tianyuan Zhang and Xiaosong Li and A. Eugene DePrince III
论文ID：2305.06412
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-08-09