高鲁棒性的高斯过程回归方法用于高效反应路径优化：面反应的应用
摘要：表面过程模拟是计算化学的关键部分，可以提供有关异质催化、扩散动力学以及量子隧道现象的原子尺度的洞察。最常见的理论方法涉及反应途径的优化，包括半经典隧道途径（称为瞬子）。然而，计算工作量可能很大，特别是用于从头计算电子结构的瞬子优化。最近，机器学习已经应用于加速反应途径的优化，显示了广泛应用的巨大潜力。然而，先前的方法存在实际问题，如描述符大小与不利的比例关系，并且大多设计用于气相反应。我们提出了一个基于高斯过程回归的改进框架，适用于一般的转化坐标，可以缓解尺寸问题。该描述符结合了内部坐标和笛卡尔坐标，提高了建模表面过程的性能。我们通过三个示例系统中的十一个瞬子优化来证明，这种新方法使得从头计算的瞬子优化的成本大大降低，使其成本与经典的过渡态理论计算相差不大。
作者：Wei Fang, Yu-Cheng Zhu, Yi-Han Cheng, Yi-Ping Hao, Jeremy O. Richardson
论文ID：2304.14596
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-05-01