光谱的量子和经典嵌入模型的理论和数值比较
摘要：量子力学（QM）和经典嵌入模型可以近似超分子量子化学计算。这在超分子计算规模超出目前量子力学模型能力范围时特别有用。尽管QM和经典嵌入方法有着相同的目标，但它们从不同的起点接近这个目标。在本研究中，我们比较了偏振嵌入（PE）和固定密度嵌入（FDE）模型。前者是经典嵌入模型，而后者是基于密度的QM嵌入模型。我们的比较集中在溶剂对溶质光谱的影响上。在这种情况下，包括溶剂环境的超系统计算变得不可行。我们设计了一个共同的理论框架，针对PE和FDE模型系统地研究它们如何近似溶剂效应。一般来说，除了在经典框架中电子溢出成为问题的情况外，差异都很小。然而，在这些情况下，原子伪势能可以减少电子溢出问题。
作者：Marina Jansen, Peter Reinholdt, Erik D. Hedeg{aa}rd, and Carolin K"onig
论文ID：2304.11682
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-04-25