第一行过渡金属水合离子的$G_0W_0$电离势
摘要：过渡金属（V-Cu）氨基阳离子在它们最常见的氧化态（V$^{3+}$，Cr$^{3+}$，Cr$^{2+}$，Mn$^{2+}$，Fe$^{3+}$，Fe$^{2+}$，Co$^{2+}$，Ni$^{2+}$和Cu$^{2+}$）中的垂直电离势的计算。这些体系的$d$轨道占据范围从$d^{2}$到$d^{10}$。首先在密度泛函理论水平上使用大型团簇中的显式水分子和连续溶剂模型嵌入优化了所有结构。使用一次$G\_0W\_0$方法在一系列过渡金属离子团簇（6、18、40和60个显式水分子）上计算了垂直电离势，并使用具有40个水分子的体系评估了与基组大小相对收敛性。我们使用三种不同的密度泛函逼近作为垂直电离势计算的起点，分别是$G\_0W\_0$@PBE，$G\_0W\_0$@PBE0和$G\_0W\_0$@r$^2$SCAN。虽然使用这三种交换相关泛函预测的基态结构相似，但当使用$G\_0W\_0$@PBE0和$G\_0W\_0$@r$^2$SCAN方法时，垂直电离势与实验结果更为接近，而基于r$^2$SCAN的计算要更加经济。计算得到的所有结构的键长和垂直电离势与可用的实验数据非常吻合。
作者：Daniel Mejia-Rodriguez, Alexander A. Kunitsa, John L. Fulton, Edoardo Apr`a, Niranjan Govind
论文ID：2304.03381
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-04-10