捕获光活化金属配合物UV-vis光谱中的大相对论和溶剂效应的方法
摘要：基于相对论性时间相关密度泛函理论（TD-DFT），我们最近开发了一种方法，可以在溶液中计算电子光谱。该方法采用了一种经典的、可极化的嵌入（PE）描述来明确处理溶剂。此外，它采用了复极化传播子（CPP）的形式，允许计算具有密集的电子态的化合物（这些化合物在常规TD-DFT中已知存在问题）。在本研究中，我们使用该方法研究了在水溶液中的trans-trans-trans-[Pt(N3)2(OH)2(NH3)2]激发态的动态和电子效应。该化合物在光照下分解成对癌细胞有害的物质。因此，了解其光物理性质可能有助于更有效地对抗癌症的方法。我们通过经典分子力学模拟量化了底层结构和动力学的影响，并通过后续的DFT或半经验优化在一个簇上进行了优化。此外，我们量化了采用不同方法设置溶剂化系统的效果，例如，结果对于用于优化的方法敏感程度以及所需的溶剂外壳的大小。电子溶剂效应总是通过PE势包含在内。
作者：Joel Creutzberg, Erik Donovan Hedeg{aa}rd
论文ID：2304.00618
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-04-04