迁移学习的势能面：朝向CCSD(T)质量下气相微秒尺度分子动力学模拟
摘要：机器学习的兴起极大地影响了计算化学领域，特别是原子级分子动力学模拟。其中最令人兴奋的前景之一是为分子和团簇开发精确的全维势能面（PES），然而这通常需要数千到数万个从头算数据点，限制了社区对中等大小分子和/或较低水平理论（例如DFT）的研究。转移学习能够从较低的理论水平改进全局PES，提供了一种数据高效的替代方法，只需要高水平数据的一小部分（大约100个对于马洛醛足够）。本文证明，即使在Hartree-Fock理论和双ζ基组作为较低水平模型时，转移学习也能够提供CCSD（T）水平的H转移势垒能量、谐振频率和H转移隧道分裂。最重要的是，在气相中进行亚微秒时间尺度的有限温度分子动力学模拟是可行的，并且从转移学习的PES确定的红外光谱与实验结果良好吻合。因此可以得出结论，符合CCSD（T）标准的常规长时间原子级模拟变得可能。
作者：Silvan K"aser and Markus Meuwly
论文ID：2303.11685
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-06-14