从第一性原理机器学习模拟的冰水界面动力学
摘要：分子模拟使用经验力场为我们提供了有关冰生长过程的宝贵知识。新计算技术的发展使我们能够以从头计算的精度研究这个过程，这需要对相对较大的系统进行长时间模拟。在这项工作中，我们使用在修订的Perdew-Burke-Ernzerhof泛函上训练的神经网络势描述冰-水界面的动力学。我们研究了冰的融化和生长过程。我们得到的冰生长速率与之前的实验和模拟结果在合理范围内吻合。我们发现，冰融化的动力学呈现出不同的行为（单调），与冰生长的行为（非单调）不同。具体而言，在过冷14K时，我们发现冰生长速率的最大值为6.5 AA/ns。通过研究基面以及主棱面和次棱面的表面结构，我们可以探究表面结构对冰生长的影响。我们使用Wilson-Frenkel关系来解释这些结果，将其归因于分子的运动性和热力学驱动力。此外，我们还通过在标准等强过程的基础上进行负压力（-1000 bar）和高压力（2000 bar）模拟来研究压力的影响。我们发现棱面比基面生长更快，而压力在考虑界面速度与熔化温度和实际温度之间差异的函数时，并不起重要作用，即考虑到过冷或过热的程度。
作者：Pablo Montero de Hijes, Salvatore Romano, Alexander Gorfer, and Christoph Dellago
论文ID：2303.11092
分类：Soft Condensed Matter
分类简称：cond-mat.soft
提交时间：2023-06-07