尺寸依赖的晶格对称性破缺决定了钙钛矿纳米晶体的激子细微结构
摘要：铅卤化物钙钛矿纳米晶体中光亮激子态和暗态的排序一直存在一些争议。有人提出，在这些材料中异常短的辐射寿命是由于光亮激子基态，这在所有纳米材料中是唯一的情况。这个提议是基于由晶格诱导的反演对称性破缺驱动的拉什巴效应的影响。在磁场下直接测量激子发射的结果显示了暗基态的特征，进而对拉什巴效应的作用提出了疑问。在这里，我们使用完全原子论理论来建模考虑纳米尺度下实际晶格畸变的钙钛矿纳米晶体的激子精细结构。我们计算了光学能隙和激子精细结构，与广泛的实验结果相比较得到了好的结果。我们发现激子精细结构分裂的依赖关系是非单调的，这是由于立方相和正交相之间的尺寸依赖结构转变造成的。此外，我们发现激子基态是暗态，具有几乎纯自旋三重态的特性，这是由于较小的拉什巴耦合引起的。我们还探讨了晶格畸变和纳米晶体形状对精细结构分裂的相互影响，澄清了多分散纳米晶体的观察结果。
作者：Daniel Weinberg, Yoonjae Park, David T. Limmer, Eran Rabani
论文ID：2303.00707
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-06-28