建模表面振动及其在分子吸附中的作用：广义朗之万方法
摘要：固体表面的原子振动在表面吸附和解吸以及表面分子反应中起着重要作用。相关的声子模式可以涉及原子在各种长度尺度上的集体运动。在本文中，我们演示了如何利用广义Langevin方程来描述这些与个别位点相耦合的集体运动。我们的方法建立在Tully等人最初开发的广义Langevin振子(GLO)模型基础上。通过从原子模拟数据导出参数，我们扩展了GLO。我们将这种方法应用于研究模型铂表面的存储核函数，并证明由于与低能声学模式和接近德拜频率的高能模式的耦合，存储核函数具有双峰形式。在不同元素组成、表面结构和溶解状态的各种固体中观察到了相同的双峰形式。通过研究这些主导模式如何取决于模拟大小，我们认为在宏观晶格的极限情况下声学模式被冻结。通过模拟周期性复制的不同大小的平板，我们量化了储存核函数中声子限制效应的影响及其对模拟的粘附系数的同时影响。
作者：Ardavan Farahvash, Mayank Agarwal, Andrew Peterson, Adam P. Willard
论文ID：2301.04873
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-07-10