对称振动模式在相关驱动的电荷迁移中的去相干作用
摘要：外层价离子化后，由于电子相关性，从分子中迅速移除一个电子可能会创建一个阳离子态的相干叠加，从而在超短时间尺度上引发纯电子动力学，其中离子化留下的空穴电荷在整个系统中迁移。与核运动的耦合引入了退相干，最终捕获电荷。在原子信使化学领域中一个关键问题是电子相干持续多长时间以及哪些核自由度主要负责退相干。在这里，我们报告了外层价离化丙二胺的协同电子-核动力学的完全维度量子计算结果，发现纯电子相干只持续2-3飞秒，然后被核运动破坏。我们的分析表明，主要负责快速电子退相干的是对称的平面内模。其他所有模式对电荷迁移几乎没有影响。这些信息对于引导更大系统的降维模型的发展或寻找具有长相干时间的分子可能是有用的。
作者：J. Vester, V. Despr''e and A. I. Kuleff
论文ID：2211.15399
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-04-03