增强采样在过渡态之后的能量剖面中的应用
摘要：使用基于良温元动力学的增强采样方法，我们提出了一种探索化学反应自由能景观的方法，其中包括后过渡态双分叉。通过利用自由能扰动方案和用于底物构型的单点能量的深度学习估计器，我们避免了耗时的从头分子动力学模拟所需的计算。通过使用一对易于解释的集体变量，我们呈现了一个与谐和过渡态理论计算兼容且双分叉清晰可见的定量自由能表面。我们以SpnF催化的Diels-Alder反应为例演示了我们的方法，该反应是一种环加成反应，后过渡态双分叉导致[4+2]和[6+4]环加成物。我们获得了不同立体化学反应途径的自由能景观，并对相关反应通道之间的机械连续性进行了表征，而不需要显式搜索相关的过渡态结构。
作者：Juno Nam and YounJoon Jung
论文ID：2211.13394
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-04-18