等离子体介导的化学转化的分子动力学研究
摘要：金属表面上吸附物的异质催化，通过等离子体介质，具有潜在高光电转化效率和可控的反应选择性。理论建模的动力学反应过程提供了对实验研究的深入分析。特别是对于等离子体介质化学转化，光吸收、光电转化、电子-电子散射和电子-声子耦合同时发生在不同的时间尺度上，这使得揭示不同因素之间复杂相互作用非常具有挑战性。在这项工作中，我们使用轨道面跃迁非绝热分子动力学方法来研究Au$\_{20}$-CO系统中等离子体激发的动力学，包括热载流子的产生、等离子体能量弛豫以及由电子-振动耦合引起的CO活化。电子性质表明，在激发Au$\_{20}$-CO系统时，从Au$\_{20}$到CO发生了部分电荷转移。另一方面，动力学模拟表明，在等离子体激发后产生的热载流子在Au$\_{20}$和CO之间来回传输。同时，由于非绝热耦合，C-O伸缩模式被激活。基于这些量的集合平均，我们得到了等离子体介质转化的效率（约为40%）。我们的模拟从非绝热模拟的角度为等离子体介质化学转化提供了重要的动力学和原子尺度的洞察。
作者：Xiaoyan Wu, Tammo van der Heide, Thomas Frauenheim, Sergei Tretiak, ChiYung Yam, Yu Zhang
论文ID：2211.12625
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-06-05