使用实空间密度泛函理论计算中的投影人口分析方法研究大型系统中的化学键合
摘要：基于有限元（FE）的Kohn-Sham密度泛函理论（DFT-FE）计算，我们提出了一种高效可扩展的计算方法，用于进行投影人口分析。这项工作为从涉及数千个原子的材料系统的大规模DFT计算中提取化学键合信息提供了重要方向，同时适应周期性、准周期性或完全非周期性边界条件。为此，我们推导出相关的数学表达式，并开发了在多节点CPU体系结构上可扩展的高效数值实现程序，用于计算投影重叠和Hamilton人口。通过将自洽一致的FE离散化的Kohn-Sham轨道或FE离散化的Hamiltonian投影到以局域化原子为中心的基函数张成的子空间上，完成人口分析。所提出的方法在DFT-FE代码的统一框架内实施，其中对于在同一FE网格上进行的基态DFT计算和人口分析。我们进一步使用LOBSTER，一个广泛使用的投影人口分析代码，对代表性的周期性和非周期性DFT计算的准确性和性能进行基准测试。最后，我们讨论了一个案例研究，展示了我们可扩展方法在提取氢吸附在大硅纳米颗粒中的定量化学键合信息的优势，这是一个用于氢储存的候选材料。
作者：Kartick Ramakrishnan, Sai Krishna Kishore Nori, Seung-Cheol Lee, Gour P Das, Satadeep Bhattacharjee, Phani Motamarri
论文ID：2205.14836
分类：Computational Physics
分类简称：physics.comp-ph
提交时间：2023-06-26