极限条件下的电子激发态通过集合密度泛函
摘要：密度泛函理论(DFT)极大地扩展了我们计算和理解电子基态的能力，它通过用基于高密度和低密度极限下的典型物理模型取代棘手的从头计算来实现。然而，对激发态的类似处理却滞后。在这里，我们通过使用一种广义的密度泛函理论来处理集合态(EDFT)，解决了这个突出的问题。因此，我们处理了强相关(低密度)和弱相关(高密度)区域中所有电子系统的重要典型情况。我们展示了高密度极限与最近可精确求解的EDFT结果之间的联系。低密度极限揭示了一个未被注意到的、最令人意外的结果 -- 严格相关基态的密度泛函可以直接用于激发态。非平凡的激发结构依赖性仅在三阶中体现出来。总体而言，我们的结果为插值于精确的低密度和高密度极限之间的激发态的有效模型提供了基础，我们在H₂的单重激发和一个量子阱环的情况下对此进行了说明。
作者：Tim Gould and Derk P. Kooi and Paola Gori-Giorgi and Stefano Pittalis
论文ID：2205.07136
分类：Chemical Physics
分类简称：physics.chem-ph
提交时间：2023-03-29