使用不同的环境模型模拟催化剂诱导的海罗夫斯基反应中的量子动力学相变
摘要：指导量子动力相变为Heyrovsky反应中的分子解离提供了理论解释。通过选择适当的分子轨道基础，我们在理论上表明，分子能量谱中出现的解析不连续是由催化剂引起的。金属基底作为一个环境对于催化剂上的杂原子产生了能量的不确定性。这种展宽导致了在量子闭合系统中不可能出现的临界行为。我们利用对称性的适当近似以及Lanczos和规范变换，给出了分子解离的临界参数的解析估计。当表面的键合是分子键合的（sqrt{2}）倍数时，解离会发生。对于不太对称的情况，这个值稍微减弱。然而，尽管简单，这个结论涉及到对分子-催化剂系统进行高阶微扰求解。该模型进一步简化，以讨论如何通过理想化的微扰隧道显微镜装置评估环境诱导的临界现象。在这种情况下，一个或两个原子的能量的不确定性是洛仑兹式或高斯式的。前者是由费米黄金法则（Fermi Golden Rule）得到的，即马尔科夫近似。高斯的不确定性与非马尔科夫的非相干过程相关，需要引入一个特定的自旋浴模型。通过广义Landauer-B"uttiker方程获得了部分相干的隧道电流。这些输运参数中观察到的共振反映了分子能谱中的临界性质。
作者：Fabricio S. Lozano-Negro, Marcos A. Ferreyra-Ortega, Denise Bendersky, Lucas Fern''andez-Alc''azar and Horacio M. Pastawski
论文ID：2201.02471
分类：Atomic and Molecular Clusters
分类简称：physics.atm-clus
提交时间：2022-04-20