C₆₀富勒烯中相关多体态的飞秒动力学
摘要：富勒烯配合物在未来分子电子学和纳米结构器件的设计中可能起着关键作用，这些器件潜在应用于有机太阳能电池中的光收集。这些系统中的电荷和能量流通过多体效应来介导。我们通过双光子光电离技术，研究了激光诱导的多电子激发在孤立C$_{60}$中的结构和动力学，并基于从头计算开发了相应的理论框架。测量的共振线宽直接提供了激发态寿命的信息。从光谱解卷积中，我们得到了纯电子弛豫的下限，约为$ au\_mathrm{el}=10^{+5}\_{-3}$ fs。能量向核自由度的耗散在时间分辨技术中进行了研究。非线性自相关迹的评估给出了指数衰减的特征时间常数，约为$ au\_mathrm{vib}=400pm100$ fs。与实验一致，我们通过涉及相关电子、核自由度（考虑到Herzberg-Teller耦合）以及它们之间相互作用的非绝热（振动）耦合来理论上解释了观察到的瞬态动力学。
作者：Sergey Usenko, Michael Sch"uler, Armin Azima, Markus Jakob, Leslie L. Lazzarino, Yaroslav Pavlyukh, Andreas Przystawik, Markus Drescher, Tim Laarmann and Jamal Berakdar
论文ID：1605.07858
分类：Atomic and Molecular Clusters
分类简称：physics.atm-clus
提交时间：2022-11-11