用密度泛函理论模拟凝胶簇中的空穴筛选
摘要：通过应用密度泛函理论到一个中心有全电子原子的扩展珠子模型，我们研究了钠团簇中2p核空穴的筛选。该研究与最近在DESY自由电子激光器上进行的实验相关，该实验记录了经质量选择的核壳电离金属团簇的光电子谱。在钠团簇中，计算了放松和不放松的结合能以及Kohn-Sham轨道能量，采用Perdew-Zunger自相互作用校正的纯交换局域自旋密度近似描述了价电子和2p核心电子。放松的结合能大致遵循金属球行为。在实验中对于足够大的团簇也观察到了相同的行为，表明屏蔽效果完美，屏蔽所导致的松弛能转移到了光电子上。然而，使用不放松的结合能或Kohn-Sham轨道能量计算的光电子动能给出了核壳电子错误的结果。屏蔽动力学使用时间相关的密度泛函理论进行了研究，表明屏蔽在两个时间尺度上进行，一个是依赖于核壳的内部原子层以及一个是依赖于团簇价电子的原子间的时间尺度。在Na 2p电离的情况下，2p壳层中的剩余电子在数十飞秒内进行屏蔽，而由团簇价电子引起的屏蔽在几百飞秒内完成。可以将屏蔽时间尺度与光子能量和团簇大小相关的光电子逸出时间进行比较，以估计光电子是否能够取得松弛能量，或者残余系统是否处于激发态。
作者：D. Bauer
论文ID：1202.5887
分类：Atomic and Molecular Clusters
分类简称：physics.atm-clus
提交时间：2017-11-21