激光操作下溴三氟甲烷的旋转分子动力学通过X射线吸收研究

摘要：计算研究在气相中溴三氟甲烷（CF3Br）分子的旋转分子动力学。使用共振频率外的800nm激光来操控旋转。分子被视为刚性转子。我们经常使用计算效率高的CF3Br线性转子模型与完整对称转子计算结果相比较。讨论期望值(t)。特别是，研究从冲量对齐到绝热对齐的转变，最大可达对齐度的温度依赖性以及其强度依赖性。在接下来的步骤中，我们通过共振X射线吸收来研究激光操控分子旋转的准确工具。具体而言，我们研究了X射线脉冲持续时间对信号的影响（特别是其时间分辨率），并研究了可达吸收的温度依赖性。最重要的是，我们证明使用皮秒级的X射线脉冲，可以准确测量冲量对齐的CF3Br分子的期望值(t)。我们指出，对于旋转动力学的控制开辟了一种在皮秒时间尺度上赋予长X射线脉冲形状的新方法。在计算中，我们使用从头计算分子线性响应理论结合不断精确的波函数模型来确定CF3Br的动态极化率张量：耦合簇单激发（CCS）、二阶近似耦合簇单双激发（CC2）和耦合簇单双激发（CCSD）。

作者：Christian Buth, Robin Santra

论文ID：0809.0146

分类：Chemical Physics

分类简称：physics.chem-ph

提交时间：2008-11-18

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